I would like to summarize that, as a polymer physicist, my long-term research focus has been on the mean field theory of polymers. For this, I improved the existing mean field theory and studied the fundamental properties of polymers. I also upgraded the formulation and numerical methods of self-consistent field theory (SCFT) to model various types of polymers and to find the mean field solution in a fast and accurate way. I have used those tools to guide experimentalists to achieve long-range ordered nanopatterns with fewer defects, which ultimately enabled them to have customizability of nanoscale patterns so that they can make blueprints to design nanomaterials according to the theoretical guide. I am now actively involved in the development of beyond-mean-field polymer theory called Langevin field theoretic simulation (L-FTS) and its numerical implementation, which is in the forefront of the advancement in polymer theory.
본 연구실에서는 지금까지 주로 고분자의 평균장 이론에 기반한 연구도구를 사용해 왔다. Self-consistent Field Theory (SCFT)로 대표되는 고분자 평균장 이론은 최근 수십 년간 급속도로 발전해 왔고, 그때 그때 필요에 따라 다양한 도구가 사용되는 연성물질물리 분야에서는 드물게도 하나의 표준적인 도구로 정착하였다. SCFT가 주로 이용되는 연구 주제 중에서도 김재업 교수 연구실에서는 고분자 박막 또는 브러쉬에서 고분자의 엔트로피, 상호작용, 그리고 표면효과가 함께 영향을 주고받으며 만드는 나노구조의 거동을 해석하고 예측하는 연구를 집중적으로 수행하였다. 특히, 실험 연구팀과의 협력연구를 통해 실험에서 발견된 특별한 나노구조를 설명하거나, 새로운 나노구조를 만들 수 있는 실험계를 디자인하여 실험팀에 제안하는 형태의 연구에 강점을 보였다. 최근 본 연구실의 연구는 기존의 평균장 연구에서 벗어나, 21세기 정상급 고분자이론 연구자들의 성배와 같은 주제라고 평할 수 있는 장이론 기반 시뮬레이션(Field Theoretic Simulation, FTS)쪽으로 향하고 있다.

Current and Future Research Topics

Field Theoretical Simulation of Polymers Boosted by Deep Learning

1. Introduction (소개)

A typical polymer is a giant single molecule with a complicated structure, and its polymerization index can reach up to a billion, but most computational research approximates it using tens or hundreds of beads through coarse graining in mesoscale. This makes it difficult to study the nanostructure and phase transition caused by the long chain structure. For tens of years, FTS has been highly expected to make a breakthrough for this subject (see Fig. 1), but the enormous computational demand is hampering its progress. Recent development of machine learning may help us to make a quick prediction of polymer phases, but the practical methodology of machine learning for polymer simulation has not been established yet.
통상의 고분자는 복잡한 구조를 가진 커다란 하나의 분자이고 이를 이루는 단위체(고분자에서 되풀이되는 기본 유닛)이 수억에 이를 수 있지만, 컴퓨터를 이용한 고분자 연구에서는 수십개 정도의 구슬로 근사하여 메조스케일에서 계산하거나 시뮬레이션을 한다. 이러한 근사로는 긴 사슬의 구조 때문에 일어나게 되는 특별한 나노구조나 상전이를 연구하기는 어려운 문제가 있다. 수십년간 FTS가 이에 대한 돌파구를 열어줄 것으로 기대되어 왔지만 (그림 1 참조) 시뮬레이션을 위해 필요한 컴퓨터 리소스가 엄청나 빠르게 발전하지는 못하고 있는 형편이다. 최근 급격히 발전하고 있는 기계학습이 고분자 나노구조를 예측하는 데 도움을 줄 수 있을 것이라는 기대는 있지만 기계학습을 효율적으로 사용하는 방법론은 아직 제대로 확립되지 못하였다.


Fig. 1. The concept of field theoretic simulation in which the interaction between molecules is replaced by fields. The partition function of the polymeric system Z  is expressed as a functional integral with respect to the density of material ρ(r) and the field for molecular interaction w(r). In FTS, important physical quantities are obtained through sampling. Q[iw] is the single chain partition function calculated by solving the differential equation.
그림 1. 분자들간의 상호작용이 장으로 대체된 FTS의 개념도. 고분자계의 분배함수 Z는 물질의 밀도 ρ(r)과 상호작용을 표현하는 장 w(r)의 범함수 적분으로 표현된다.

In this research, I plan to use deep learning-based FTS to study the formation of block copolymer nanostructures and the surface effect, and I will ultimately challenge FTS of polyelectrolytes in which fluctuation is dominant. If successful, one can expect that FTS can become a standard tool for the analysis of mesoscale polymer behavior. Compared to the other physics area, this corresponds to the status of electronic structure calculation using density functional theory. This research will upgrade the level of academic research on polymer theory, and it can also contribute other areas such as semiconductor processing using polymer nanopatterning in which fluctuation and dynamic effect can be important.
이러한 문제를 해결하기 위해 딥러닝에 기반한 FTS를 통해 블록공중합체의 나노구조를 계산하는 연구를 수행하고 있다. 궁극적으로는 요동효과가 지배적인 고분자 전해질과 같은 계에도 이러한 연구결과를 적용해 볼 계획이다. 이러한 연구가 성공적으로 마무리되면, DFT를 이용한 전자구조계산처럼 FTS가 메조스케일에서 고분자를 해석하는 표준적인 도구로 자리매김할 수 있을 것이다. 단순히 고분자 이론의 학문적인 수준을 높이는 것만이 아니라 고분자 나노패터닝을 이용한 반도체 공정 개발과 같이 요동효과와 동역학이 중요하게 작용하는 계에도 적용하는 실용적인 도구가 될 수 있다.

2. Research Topics

1) The current status of FTS research (FTS 연구의 현황)

FTS can be applied for melts of heterogeneous homopolymers and block copolymers, and for the system of such polymers in solvent. Due to the difficulty of FTS, an alternative approach called SCFT in which the mean field solution of partition functions is calculated became popular. Its enormous success made it a standard tool for the study of polymer nanostructures. Considering the established mean field solution, mostly block copolymer melt has been the target of FTS research. One such approach is the complex Langevin FTS (CL-FTS) actively developed by the Fredrickson group, but it is known to exhibit intrinsic instability when the fluctuation level is high. As an alternative approach, L-FTS has been intensively studied by the Matsen group, and meaningful results are now produced. I recently started L-FTS research overcoming various known problems of FTS. I especially made a contribution introducing deep learning model based on FCN (fully convolutional network) which is commonly used in computer vision area (see Fig. 2), and more than five-fold reduction of simulation time became possible.

FTS는 용융(melt)고분자와 용매 속의 고분자 등에 적용할 수 있는데, 그 계산의 난이도 때문에 평균장으로 근사한 SCFT 이론이 흔히 대안으로 사용되고 있고 우리 연구실에서도 지난 십 수 년간 이러한 연구를 수행해 왔다. 요동효과가 큰 영역에서도 안정적으로 FTS를 사용하기 위해 제시된 것이 최근 Matsen 그룹에서 적극적으로 개발중인 L-FTS인데 최근 우리 연구실에서는 컴퓨터 비전 분야에서 널리 사용되는 Fully Convolutional Network 기반의 딥러닝을 이용해 L-FTS를 가속하는 연구를 수행중이고 5배 이상 시뮬레이션을 가속하는 데 성공한 바 있다. (그림 2 참조)


Fig. 2. (a) Ground truth of ΔW+(r). Predictions of (b) DL and (c) AM. (d) Difference between the first prediction ΔW+P(r) and ground truth ΔW+GT(r), for each method. (e) Result of the second DL prediction compared to the first one.
그림 2. (a) ΔW+(r)의 ground truth와 (b) 딥러닝 (c) 앤더슨 믹싱의 예측 비교. (d) 각 예측과 ground truth와의 차이를 비교한 것. (e) 한번 더 예측을 시켰을 때의 에러 비교.

In addition, my lab is ready to be a world leading research group through this research because it is specialized in the following research methods: i) field theory research using discrete chain model, ii) the renormalization of χ parameter and iii) Single-chain in Mean Field (SCMF) simulation to compare with FTS.
우리 연구실은 이 분야에서 세계적인 연구를 수행할 수 있도록 다음과 같은 연구 방법론에 특화되어 있다: i) 불연속 사슬 모델을 이용한 장이론 ii)  χ 파라미터의 재규격화 iii) FTS와 비교하는 용도로 적합한 SCMF 시뮬레이션.

Here is the list of the detailed research subjects.
관련된 세부연구주제들을 나열하면 다음과 같다.

2) The phase transition of block copolymer thin film and Frank-Kasper phases (블록공중합체 박막과 Frank-Kasper 상의 상전이 연구)

The Order-disorder transition (ODT) temperature of block copolymer thin film is different from the bulk case, and there exist various experimental reports and theoretical predictions that the behavior depends strongly on the surface interaction. I recently confirmed that such a physical property may change due to the fluctuation effect which increases at high invariant polymerization index Nbar. In this research, I will investigate on the contribution of the fluctuation effect and how it can promote the tendency to create domains perpendicular to the neutral substrate. After the research on the basic property, I will work on the ODT change and defect formation/elimination on various physical and chemical patterns.
블록공중합체 박막은 그 두께에 따라 ODT 온도가 달라지는데 달라지는 방향이 표면과의 상호작용에 따라 달라진다는 다양한 실험적/이론적인 보고가 있다. 최근 본 연구실에서는 이러한 성질이 불변중합지수 Nbar가 작아질수록 높아지는 요동효과에 강하게 영향을 받는다는 것을 밝혀내었다. 이러한 기본적인 성질에 대한 연구 이후에는 다양한 물리적/화학적인 패턴 위에서 구조결함이 생기고 없어지는 메커니즘에 대해서 연구하고자 한다.

Block copolymer Frank-Kasper phases are various spherical phases hosting different size of spheres, and it has become a popular subject in the area of polymer field theory. Photonic crystal is a promising application of the Frank-Kasper phases. According to recent research results, the area of Frank-Kasper phases widens as Nbar decreases, and thus I would like to study the effect of fluctuation on the phase transition to various spherical phases.
블록공중합체가 만드는 Frank-Kasper 상은 다양한 크기의 구들이 주기적으로 배열된 상들을 의미하는데 광결정 등의 응용이 가능하기에 최근의 고분자 장이론 쪽에서 크게 인기가 있는 주제이다. 우리 연구실에서는 요동효과가 커지고 고분자의 분산(dispersity)이 커짐에 따라 이러한 상들이 잘 나타나는 것을 밝혀 내고 계속 연구중이다.

3) SCFT calculation and FTS using PINN (PINN을 이용한 SCFT와 FTS)

A sufficiently large artificial neural net (NN) can approximate an arbitrary function, and using this property, a numerical method solving differential equation at off-lattice is recently suggested. This method, physics-informed neural network (PINN), can solve a differential equation without pre-existing training data, and it can successfully suppress the increase of computational demand at higher dimension; thus, I suggest a PINN approach to the worm-like chain (WLC) SCFT calculation. Based on this, I will also try the FTS of WLC model.
충분히 큰 뉴럴넷은 임의의 함수를 근사할 수 있으므로 이를 이용해 물리학적인 방정식을 푸는 것이 가능하다. 이러한 방법을 physics-informed neural network이라고 부르는데, 미리 뉴럴넷을 훈련시킬 필요가 없고 높은 차원에서 더 효율적인 등의 장점이 있다. 이러한 방법을 이용하여 벌레형 사슬(WLC)의 SCFT와 FTS 연구를 수행할 계획이다.

4) FTS of polyelectrolytes and liquid-liquid phase transition (고분자 전해질의 FTS와 액체-액체 상분리)

Intrinsically disordered protein (IDP) forms high density droplet through liquid-liquid phase transition. The special physical and biological property of the droplet is now a subject of intense research. Various researchers approach to this problem using all-atom simulation, but it is practically impossible to simulate the mesoscale phase transition behavior through molecular simulation. An alternative approach is to use FTS, and the governing equations for the polyelectrolyte FTS has been suggested long time ago. However, it is difficult to overcome the intrinsic instability of the equation, and there are problems to apply FTS for biological polymers and strongly charged biological systems. The divergence of electric interaction or strong heterogeneity may be the reason of the instability. In this work, I will try to modify the governing equation and develop a computationally stable method. Ultimately, I would like to study the formation of nano- and micro-structures of interacting polymers with strong charge density.
무정형단백질(IDP)은 액체-액체 상분리를 통해 높은 밀도의 방울을 만드는 성질이 있고 최근 이에 대한 연구가 급격히 늘어나고 있다. MD를 통해서는 이러한 물리현상을 관찰할 수 있을 정도 크기의 계를 시뮬레이션하기 쉽지 않으므로 FTS를 통해 이 문제에 접근해 보고자 한다.